郑振铎非常关注孩子们的成长，其子郑尔康说他余暇不仅喜欢和孩子们在一起，还会和他们在一起“爬呀滚呀的，或是去公园里比赛爬山、划船”。郑振铎的好朋友叶圣陶回忆朋友们集会时轮流讲故事，“轮到振铎，他总说‘我讲一个童话’，于是朋友们哗然笑起来”，郑振铎由此得一雅号“大孩子”。

五四时期，郑振铎接受了“儿童本位”论的思想，他对当时中国儿童读物的现状进行了深入思考和调查研究，撰写了一系列关于儿童读物的论文，其中包括《中国儿童读物的分析》。1922年，24岁的郑振铎创办《儿童世界》，被业内称为“中国第一本以少年儿童为读者对象的杂志”，在中国少儿期刊史乃至出版史上都具有重要意义，后来的专家评价它是“中国第一本儿童文学期刊”。

郑振铎曾指出：“我们如果把科学未废止以前的儿童读物做一番检讨，我们便知道中国旧式的教育，简直是一种罪孽深重的玩意儿，除了维护传统的权威和伦理观念（或可以说是传统的社会组织）以外，别无其他的目的和利用。他们是很早地便在训练‘顺民’，一个小小的‘顺民’。”“把儿童看作了缩小的成人，而以教育成人的教育材料和方法整个搬到儿童身上。”

以郑振铎为骨干的青年作家在20世纪20年代掀起了一场有声有色的“儿童文学运动”，以创作为中心，并在理论、翻译、编辑等几个方面都作出了重大贡献。叶圣陶说：“他的性格总是像孩子那样直率，像孩子那样天真。”